怀柔实验室山西研究院仿生催化研究取得创新突破

近日,怀柔实验室山西研究院与山西大学的合作取得新进展,杨恒权教授团队在仿生串联催化合成苯下游精细化学品领域取得了重要突破,研究结果以“Pickering emulsion droplets and solid microspheres acting synergistically for continuous-flow cascade reactions”为题,发表在国际化学顶级期刊《Nature Catalysis》上。

 

 延伸焦化苯下游产业链是实现煤向“原料”“材料”属性转变的重要途径。然而,苯下游高端化学品合成通常存在步骤多、路线长、能耗高、原子经济性低以及三废排放多等问题,急需发展绿色高效的合成工艺,实现煤炭清洁高效利用。一锅多步串(并)联连续流动催化反应是实现绿色高效化学反应过程的重要手段,但往往涉及多种性质完全不同的均相催化剂、多相催化剂和生物催化剂,其中均相催化剂和生物催化剂通常需要特定的液体反应介质,多相催化剂大多为固体颗粒,将这三种不同类型的催化剂及其反应介质集成在一个反应体系并实现连续流动反应,是理想的绿色高效反应体系,却存在着技术和科学原理上的挑战,迄今尚无可行的方法。   

杨恒权教授团队长期致力于发展绿色高效的仿生催化体系,解决焦化苯下游精细化学品绿色合成、二氧化碳高效利用中的关键科学与技术问题。在该项研究工作中,创新性地提出了一种Pickering乳滴与固体多孔微球共填充的固定床连续流动催化策略,即均相催化或酶限域在Pickering乳滴内,将Pickering乳滴与多相催化剂的微球均匀混合后填充于固定床反应器内,既确保不兼容催化剂彼此空间隔离,又确保不同催化剂保持近的空间距离,实现多步催化反应的高效时空耦合。该策略的关键是Pickering乳滴与固体微球在连续流动的条件下要能够长期稳定的存在,并实现反应中间体在Pickering乳滴与固体微球之间“定向”传输。研究发现,该共填充体系的稳定性取决于固体微球表面亲疏水性,亲水性固体微球容易进入Pickering乳滴内部,导致破乳;而疏水性的固体微球不仅能够与乳滴稳定共存,还能防止乳滴聚并,显著提升Pickering乳滴的稳定性,即使在1.6 MPa压力下,乳滴形貌依然保持完好。在化学-酶串联催化苯甲醛制手性氰醇、化学-酶串联催化合成手性苯乙醇酯两类反应中,该固定床体系连续运行240个小时以上,产物手性氰醇和手性酯的ee值始终保持在99%以上,转化率保持在90%以上,其催化效率提高至传统间歇式反应体系的7-77倍以上,反应中间体从固体微球到Pickering乳滴的“定向”传输是提高催化效率的关键。 

该项研究突破了传统固定床催化的概念,为均相催化剂、多相催化剂和酶的高效串(并)联反应提供了新体系,为精细化学品绿色高效合成提供了新方法。

关键字:催化
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