中科大研究团队实现常压下二氧化碳加氢高选择性制长链烯烃

 近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授研究团队设计构筑了铜-碳化铁界面型催化剂,实现了常压下二氧化碳加氢高选择性制备长链烯烃。

长链烯烃在精细化工领域具有广泛的应用,例如用于合成洗涤剂、高辛烷值汽油、润滑油、农药、增塑剂等。目前合成长链烯烃的主要途径是依赖于石油化工工业的烯烃聚合。如果利用可再生能源电解水制氢,再与温室气体二氧化碳反应直接制备长链烯烃,则会有巨大的环境效益。由于电解水设备规模小、布局分散,为了直接对接电解水制氢,需要使二氧化碳加氢反应在常压下进行。然而,目前二氧化碳加氢制备长链烯烃多在高压反应条件下进行。因此,实现二氧化碳常压加氢制备长链烯烃仍然是一个巨大的挑战。

二氧化碳加氢制备烯烃主要通过甲醇中间体和一氧化碳中间体路径。由于低压既不利于甲醇合成反应也不利于甲醇制烃反应,研究团队选择了一氧化碳中间体路径。该路径的挑战在于在常压下设计合适的费托合成活性位点。借鉴用于合成醇的改性费托催化剂的设计思路,研究人员在铁基催化剂的基础上引入具有一氧化碳非解离吸附能力的铜位点,制备了具有铜-碳化铁界面在常压下工作的铜-铁催化剂,该催化剂包含金属铜、四氧化三铁和碳化铁等多种物相。

研究结果表明,该催化剂对长链烯烃选择性高达66.9%,同时二氧化碳转化率为27.3%,一氧化碳选择性为43.7%。对比于传统铁基催化剂,该催化剂对一氧化碳和甲烷的选择性更低,对长链烯烃的选择性更。研究人员发现,该催化剂经过长时间反应后长链烯烃选择性会下降,但经过简单的再生处理即可使其长链烯烃选择性恢复。

这项研究结果揭示了二氧化碳加氢反应过程中的碳碳键偶联机制,也为二氧化碳加氢制长链烯烃催化剂的设计提供了思路。

关键字:烯烃
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