大化所实现高热稳定单原子催化剂的千克级制备

　　中化新网讯 近日，中科院大连化物所乔波涛研究员、李为臻研究员和张涛院士团队在单原子催化研究方面取得新进展，通过简单的物理混合方法，经高温焙烧即可制备得到高热稳定单原子催化剂。研究表明，强共价金属-载体相互作用可促进单原子的生成。该方法操作简单、易放大，已实现千克规模制备，为单原子催化剂的大规模制备奠定了基础。

　　2011年，张涛院士研究团队与清华大学李隽教授和美国亚利桑那州立大学刘景月教授合作，在国际上首次报道了氧化铁负载铂单原子催化剂，并在此基础上提出了“单原子催化”的概念。短短几年时间，单原子催化剂因其具有最大的原子利用率、均一的活性位点、对特定反应优异的活性、选择性，已成为催化领域研究的热点。2016年，“单原子催化”入选美国化学会化学工程新闻评选出的当年度化学化工领域“十大科研成果”。

　　随着研究的深入，单原子催化剂的制备方法层出不穷。其中，原子层沉积和质量筛选-软着陆法精确且可控，但成本高、产率低，目前仅适合实验室制备。湿化学法较为常见，然而过程通常较为耗时且繁琐，不利于单原子催化剂的大规模制备。此外，制备得到的单原子催化剂热稳定性往往较差，不适合用于高温反应。这些都在一定程度上限制了单原子催化剂的工业化应用。因此，规模化制备高热稳定的单原子催化剂仍是亟待解决的问题。

　　在前期研究工作的基础上，该研究团队使用商业的二氧化钌粉末作为钌源，含铁的尖晶石作为载体，通过简单的物理混合方法，经过高温焙烧即可制得高热稳定的钌单原子催化剂。结合实验、原位电镜及理论计算，发现不同于传统的高温气相原子捕获机制，本体系中呈现一个反奥斯特瓦尔德熟化过程，强共价金属-载体相互作用不仅有助于捕获和稳定钌单原子，而且也可促进二氧化钌粉末再分散生成钌单原子。在不同浓度的氧化亚氮分解反应中，单原子催化剂均表现出良好的催化活性，经高温长时间反应，催化剂不失活，且钌单原子未烧结及流失。物理混合制备单原子的方法简单，易于放大。使用商业三氧化二铁作为载体，已成功实现千克级单原子催化剂的制备，为高热稳定单原子催化剂的大规模制备奠定了基础。