中化新网讯 近日,中国科学院化学研究所光化学实验室赵进才课题组章宇超等在光电催化氨氮废水处理方面取得进展,揭示了光电化学全解池中偏压分布的普遍规律与调控原则。
尿素氧化反应是环境氨氮废水处理的重要途径,同时也是光电化学水裂解制氢中广受关注的阳极半反应。高效的尿素—亚硝酸盐转化有助于实现人工氮循环的闭环,建立可持续的氮经济。然而,当前光电催化尿素分解研究中往往面临着缓慢的碳—氮键解离动力学与低产物选择性等问题。
研究团队发现在氧化镍修饰的N型硅光阳极表面,捕获态空穴与吸附态尿素之间存在强吸引作用,其可诱发近乎无能垒的氮—氧偶联过程,继而削弱尿素分子中碳—氮键的成键能力并提升尿素分解动力学。定量结果显示,当表面空穴覆盖度由0提升至1时,尿素分解活化能从0.74eV降低至0.41eV,对应的尿素分解速率提升超两个数量级。这一工作为提升光电催化尿素氧化活性提供了新策略。
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